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CRF真空等离子设备的能量密度对甲烷CH4和CO2转化转化成C2烃CO的研究:
CRF真空等离子设备能量密度对甲烷和CO2转化率、C2烃、CO收率的影响可见CH4和CO2转化率均随能量密度增大而呈上升趋势这意味着加大plasma等离子体功率和降低原料气流量,即加大能量密度,有利于提高CH和C02转化率。在能量密度为2200kJ/mol时,CH4和CO2转化率分别为43.6%和58.4%。
加大能量密度虽有利于提高CH4和CO2转化率,既有利甲烷C-H键的断裂(4.5eV)和二氧化碳的C-O键的断裂(5.45eV),但对两者的影响并不相同。当能量密度低于1500KJ/mol时,相同试验条件下CH4转化率高于CO2转化率,说明在较低能量密度下,体系中高能电子的平均能量较低,多数电子能量与甲烷C-H键的平均键能相近而低于二氧化碳C-O键的裂解能,因此CH4转化率高于CO2转化率。当能量密度高于1500kJ/mol时,体系内电子平均能量上升,多数电子能量渐渐接近二氧化碳C-O键的裂解能,CO2转化率迅速提高。同时,CH4转化率随能量密度加大呈对数上升趋势,CO2转化率随能量密度加大呈直线上升趋势。这可能与甲烷、二氧化碳在plasma等离子体下裂解特性有关,甲烷为逐次裂解,即转化一个甲烷分子往往要消耗多个高能电子,二氧化碳主要为一次裂解,转化一个二氧化碳分子所消耗高能电子数低于甲烷。对甲烷转化而言应选择较低的能量密度。
能量密度对C2烃、CO收率的影响,随能量密度加大两者均呈线性上升趋势,且CO收率的直线斜率明显高于C2烃收率的直线斜率。对于C2烃收率,当能量密度由350kJ/mol增至2200k.J/mol时,C2烃收率由5.7%增至20.6%,加大近15个百分点。对于CO收率,当能量密度由350kJ/mol增至2200kJ/mol时,CO收率由11.6%增至76.4%,加大近65个百分点。这说明在CRF真空等离子设备的能量范围内,提高能量密度,有利于提高C2烃和CO收率,但从能耗角度考虑,仅以产物收率衡量反应效率是不全面的,因此有必要引入能量效率这个物理量评价plasma等离子体作用下CO2氧化CH4转化反应。
由于在实验条件下,未能得到CO2转化为C2烃的直接证据,可认为C2烃来源于甲烷的偶联反应:
CH4→0.5C2H6+0.5H2 ∆H11=32.55kJ/mol
CH4→0.5C2H4+1H2 ∆H12=101.15kJ/mol
CH4→0.5C2H2+1.5H2 ∆H13=188.25kJ/mol
将上述三个反应式耦合并考虑到C2烃产物分布,甲烷偶联形成C2烃总反应式可表示为
CH4→0.5n11C2H6+0.5n12C2H4+0.5n13C2H2+(2-1.5n11-n12-0.5n13)H2
∆H1=(32.55n11+101.15n12+188.25n13)kJ/mol(4-5)
反应式中n11、n2、n3分别代表:n11为C2烃产物中C2H6的摩尔分数,mol/%;n12为C2烃
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