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CRF电浆清洗机应用下对负载型镧系氧化物催化剂CO2氧化CH4制C2:
负载型镧系氧化物催化剂具有良好的OCM反应活性。在催化活化CO2氧化CH4制C2烃反应中,La203/ZnO给出了高达97%的C2烃选择性(850℃时甲烷转化率为2.1%),Maraffee等的研究表明:在电晕放电应用下,以La203为主体的催化剂给出了较高的CH4转化率(27.4%)和C2烃收率(10%)。对此,本次着重研究了La、Ce、Pr、Sm、Nd五种负载型镧系氧化物催化剂对等离子体应用下CO2氧化CH4制C2烃反应的催化作用。
在一定的电浆清洗机等离子体应用下,负载型镧系氧化物催化剂均表现出一定的活化CH4、CO2的能力。镧系催化剂与等离子体共同应用的结果是,CH4转化率在24%~36%;二氧化碳转化率在18%~22%。试验结果表明等离子体应用下,不同的镧系催化剂对CH4活化能力差别较大,而活化二氧化碳的能力相近(与单纯等离子体应用下的CO2转化率20%相近)。依据镧系催化剂在单纯催化条件下均具有一定催化活性的试验事实。可以得出在电浆清洗机等离子体应用下,催化剂可实现表面反应参与了甲烷的C-H键断裂过程。对CH4活化而言:镧系催化剂与CRF电浆清洗机等离子体的共同应用活化CH能力存在差异,其共同应用能力大小顺序如下:Nd203/Y-Al203>CeO2/Y-Al203>Sm203/Y-Al203>Pr2O11/Y-Al203>La2O3/Y-Al2O3。
根据C2烃选择性由大至小排列催化剂活性顺序是:La2O3/Y-Al2O3>CeO2/Y-Al203≈Pr2O11/Y-Al203>Sm203/Y-Al2O3>Nd203/Y-Al2O3。C2烃选择性结果与镧系催化剂对C2烃收率的影响相比,两者的顺序大致相同,尽管La2O3/Y-Al2O3催化剂与电浆清洗机等离子体共同应用下甲烷转化率较低,但由于C2烃选择性高于70%,所以C2烃收率高于其他稀土催化剂。这与La2O3催化剂在单纯催化条件下的高C2烃选择性较为一致。不过镧系催化剂对C2烃产物分布影响不大,C2H2是主要的C2烃产物。
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